水汽在自然界中分布广泛，收集和转化其中蕴藏的能量为缓解能源危机提供了一条新的路径。水汽发电技术是一种利用环境中的水汽进行发电的新型能源收集和转化策略，基于水和材料的相互作用，能够将水汽中的化学能转化为电能。近些年来，MEG的电输出性能得到了显著提高，输出电压从0.035 V提升到1.5 V，除了石墨烯基材料外，聚电解质、蛋白质纳米线等均表现出优异的水汽发电性能。然而，目前单个MEG的产电性能仍然不足以直接为商用电子设备供电，需要多个器件串并联以增加电能输出。此外，对于传统三明治型MEG，常用硬质平板电极，为确保顶部电极与产电材料的接触往往需要繁琐的固定和封装过程，不仅影响器件的柔性还限制了器件的大规模集成。因此，为促进MEG的实际应用，亟需优化器件结构并且发展高效的大规模器件集成策略。
图1. PMEG的制备和表征。（A）全印刷PMEG阵列示意图。左图是PMEG单元的结构。（B）印刷在PET基底上的PMEG阵列的光学图像。（C）PMEG单元的光学图像。（D）PSSA（左）-PDDA（右）接触界面的SEM图像。（E）PSSA和PDDA的S和Cl元素映射图。
PMEG单元由PSSA、PDDA和一对异质电极组成，其中PDDA侧（正极）为碳电极（C），PSSA侧（负极）为碳-铝粉复合电极（C-Al）（图1A）。基于调制的PDDA和PSSA墨水，PMEG单元可以通过丝网印刷进行大规模制造。印刷在柔性PET基底上的PMEG阵列表现出良好的机械柔性（图1B）和印刷分辨率（图1C）。扫描电子显微镜（SEM）图像显示了异质聚电解质PSSA和PDDA界面处的紧密连接（图1D），界面处硫（S）和氯（Cl）的元素映射说明了异质聚电解质在平面方向上的不对称分布（图1E）。
图2. PMEG单元的产电性能。（A）PMEG单元在80% RH和25°C下的电压输出维持数小时。（B）PMEG单元的在不同外界负载下的电压和电流密度。（C）PMEG单元在不同RH条件下（25°C）的电压和电流。（D 和 E）PMEG单元在80% RH和25°C下两个电极之间的不同间隙（D）和PSSA-PDDA层不同厚度（E）下的电压和电流。（F）PMEG单元在不同温度下的电压和电流（60%RH）。
首先，作者研究了单个PMEG的产电性能。得益于异质结构设计和材料的高效水汽吸附，PMEG单元表现出优异的水汽发电性能。单个PMEG单元在80% RH下可以产生高达1.1 V的开路电压并且输出维持数小时（图2A），并且在宽湿度范围（20%至100% RH）（图2 C）和温度范围（-22至50°C）（图2F）下都具有出优异的输出性能，展现了出色的器件稳定性和环境适应性。
图3. PEMG的大规模集成。（A）PMEG串联和并联集成示意图。（B）在柔性PET基底上PMEG串联集成的照片。（C）在柔性PET基底上PMEG并联集成的照片。（D）PMEG在不同基底（包括纸张，玻璃和PI胶带）上集成。（E）具有10、20、30、50、100和200个PMEG单元串联的稳定电压输出。（F）PMEG串联数量和电压输出关系图。（G）PMEG并联数量和电流输出关系图。（H）集成的带状器件在弯曲状态下的电压输出。（I）集成的带状器件在200次弯曲循环中的电压输出。
为实现PMEG器件的大规模串并联集成，具有高导电性的印刷电极可以同时充当器件之间的电路互连材料，因此成百上千的器件可以通过丝网印刷进行高效的串并联集成（图3A）。印刷在PET基底上的集成器件展示了良好的柔性和可扩展性，同时，器件还可以印刷在各种基底上，如纸张、玻璃和PI胶带等（图3B-D）。集成器件的输出性能随着器件数量的增加而线性增加，表明集成器件出色的性能稳定性（图3E-G）。200个PMEG单元串联集成可以提供约为200V的开路电压，200个PMEG单元并联集成可以提供约1.3mA的输出电流。集成器件在弯曲变形中仍然能够稳定输出（图3H，I）。
图4. PMEG的发电机理。（A）0% RH下PMEG的电压输出。（B）80% RH和5% RH循环切换下的电流输出。（C）发电机理示意图。（D）不同电极配置下PMEG的电压输出。（E）PMEG在±1 V（80% RH，25°C）偏压下的电流响应。
为探寻PMEG的发电机理，作者首先测试了PMEG在0% RH下的电压输出（图4A），结果显示，当RH为0%时，PMEG产生的开路电压约为0，表明水汽对于发电至关重要。随着PMEG周围环境的RH在80%和5%之间交替切换时，PMEG的输出电流在高湿度下逐渐增大，在低湿度下迅速降低至0（图4B），这进一步说明环境湿度在诱导PMEG发电过程中起着关键作用。基于此，作者提出了合理的发电机制（图4C）：PMEG在湿度环境中表现出连续的自发水汽吸附，PSSA和PDDA在吸附水分后分别解离出H+和Cl-。由于PSSA和PDDA在平面上的异质结构，解离的H+和Cl-在PSSA-PDDA之间形成了相应的离子浓度差，H+和Cl-在浓差驱动下实现定向扩散，从而在外电路诱导产生电信号。另一方面，异质电极配置也进一步增强了PMEG的产电性能（图4D），这主要归因于在PSSA侧解离出的H+会和电极中的活性铝颗粒发生化学反应。PMEG在±1 V偏压下表现出整流效应（图4E），这也验证了材料内由于离子定向扩散所诱导内建电场的形成。
图5. 串并联PMEG电源模块（SPM）为商用电子设备供电。（A）SPM封装示意图。（B）封装在PET袋中的SPM的照片。（C）SPM在不同湿度实验室环境下的电压输出（25°C）。（D）SPM电压输出和存储时间的关系（80% RH，25°C）。（E）SPM贴在隔热箱的侧面，为温度计供电。（F）印在纺织品上的SPM为电子手表供电。（G）印在塑料袋上的SPM为温湿度计供电。
为了满足常见商用电子设备如电子手表、温湿度计等供电需求，作者设计了5×5 PMEG串并联集成的“标准电源模块”（SPM），通过封装可实现SPM的储存和按需使用（图5A，B）。单个SPM在实验室环境下可以产生超过3.5V（~40% RH）和5V（~60% RH）的电压输出，并且存储一个月后器件的输出性能也基本相同（图5D）。印刷在不同基底上的SPM可以在环境条件下直接为电子手表、温湿度计供电（图5E-G），展示了全印刷PMEG巨大的工业化潜力和广泛的适用性。
图6. PMEG阵列和柔性印刷电路集成系统。（A）系统制造过程示意图。（B）集成系统的照片。（C）在弯曲状态下，PMEG阵列成功点亮了排列成“T”形的LED。（D）在扭转状态下，PMEG阵列成功点亮“T”。
除了作为独立的供电模块外，发展PMEG和其他电子器件、系统的兼容/一体化集成对于拓展PMEG的实际应用也是十分重要的。为演示PMEG在柔性电子领域的应用，作者设计了用于点亮LED阵列的一体化PMEG-柔性电路兼容集成系统（图6A，B）。一体化集成的PMEG和LED间无需任何外部导线，并且在弯曲和扭转状态下PMEG都能成功点亮“T”型的LED阵列（图6C，D）。进一步地，作为概念展示，作者构建了由PMEG阵列（发电模块）、超级电容器（中间储能模块）和电致变色器件（功能器件）组成的自供电功能集成系统，PMEG阵列产生的电能先存储在超级电容器中，然后超级电容器可以为电致变色器件显色提供电压（图7）。这也凸显了全印刷PMEG的可设计性和兼容性强。
图7. 全印刷集成自供电功能系统。（A）全印刷集成自供电功能系统示意图。（B）系统照片。（C）6个串联的超级电容器在不同扫描速度下的CV曲线个串联的超级电容器在不同充放电电流下的电压曲线。（E）电致变色器件着色和漂白过程照片。（F）系统工作时超级电容器的电压输出曲线。
综上所述，作者开发了一种基于聚电解质PSSA和PDDA的全印刷的平面水汽发电器件，器件具有优异的产电性能，集成策略简单高效、可设计性强。在实现器件串并联集成的基础上，进一步实现了PMEG和柔性印刷电路的兼容集成，以及基于PMEG阵列、超级电容器和电致变色器件的自供电功能集成系统。该工作为MEG的可扩展集成提供了一条有效途径，并为MEG在多领域的应用探索带来了新的可能性，对促进MEG的实际应用具有重要意义。
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